水系锌碘(Zn-I₂)电池凭借高输出电压、超高理论容量及多电子转移特性,成为大规模储能领域的研究热点。然而,其商业化进程受两大核心问题制约:① 充放电过程中 I₂/I⁻转化不完全,易生成可溶性多碘化物中间体,引发穿梭效应、自放电及锌负极腐蚀,严重影响循环稳定性;② 现有策略多存在低碘负载问题,导致电池面容量不足(通常 < 1.0 mAh cm⁻²),难以满足实际应用需求。开发兼具多碘化物抑制、高效碘转化与高碘负载能力的正极材料,是突破技术瓶颈的关键。
现有研究多通过物理吸附或化学约束策略限制多碘化物迁移,虽能一定程度改善性能,但无法从根源上抑制多碘化物生成。部分有机催化正极材料虽可促进碘转化,但仍存在催化效率不足、循环稳定性欠佳等缺陷。本研究创新性地设计了活性炭负载的偶氮键连聚三聚氰胺(pMA@AC)有机催化正极,通过原位电聚合制备核壳结构材料。pMA 中的─N═N─共轭体系借助离域 π 电子与碘物种发生电荷转移,催化 I⁻/I₂直接转化,从根源上规避多碘化物生成路径。该策略使电池实现 7.3 mg cm⁻² 高碘负载、1.6 mAh cm⁻² 高面容量,循环寿命超 20000 次,为高性能 Zn-I₂电池提供了全新的正极设计方案。
创新点
① 正极材料设计创新:首次通过原位电聚合制备 pMA@AC 催化正极,以低成本三聚氰胺为原料,形成富含─N═N─活性位点的核壳结构,兼具多孔支撑与高效催化功能;
② 反应机制创新:提出─N═N─基团催化机制,通过离域 π 电子与碘物种的电荷转移,实现 I⁻/I₂直接转化,从根源上抑制多碘化物生成,突破传统转化路径局限;
③ 性能突破:电池实现 7.3 mg cm⁻² 高碘负载与 1.6 mAh cm⁻² 高面容量,循环寿命超 20000 次,四电子转移反应体系下质量比容量达 405 mAh g⁻¹(理论值的 96%),综合性能远超现有报道。

在线留言

